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天津大学,最新Science

2023-07-31
6753

7月27日,天津大学新能源化工在创新丙烷脱氢催化剂和工艺领域取得重要进展。研究成果以“丙烷脱氢耦合表面氧化过程选择性制备丙烯(Tandem propane dehydrogenation and surface oxidation catalysts for selective propylene synthesis)”为题发表在《科学》(Science)杂志上。


实现“双碳”战略目标对我国化工行业绿色低碳转型提出了重要要求。推动丙烯这一重要的化工基础原料的低碳化生产,具有十分重要的科学和战略意义。在丙烯生产工艺中,丙烷脱氢(Propane dehydrogenation)技术因其产品单一性好、经济性效益高、石油依赖性低等备受瞩目。然而,丙烷脱氢是热力学平衡受限的强吸热反应,需在较高温度下(>600 ℃)才能得到较高转化率,能耗和碳排放量高。因此,如何创新丙烯生产工艺,实现体系热量自给并突破热力学平衡限制,是提升丙烯生产能效的关键。

巩金龙教授带领的研究团队提出“反应微区原位供热”概念,在微尺度将吸热反应与放热反应耦合,创新了丙烯生产工艺的供热方式,突破了丙烷脱氢热力学平衡限制,实现了从微观反应体系到宏观反应工艺的系统创新。本研究创制的串联型反应体系,通过对氧化钒-钒酸铁间“毗邻度”的精准调控,实现氢中间物种定向传递-燃烧的协同匹配。通过氢燃烧为脱氢过程提供热量,有效降低碳排放;同时,通过原位移除副产物氢气拉动反应向目标产物方向移动,提升了丙烯收率。在550℃反应温度下,获得42.7%丙烷转化率和81.3%丙烯选择性,在超过200次脱氢-再生循环测试中性能保持稳定。在微观层面,阐明了反应体系“毗邻度”与丙烯收率之间的定量关系,提出了氢溢流介导串联反应的耦合机制。

该研究工作开发的耦合丙烷脱氢与选择性氢燃烧的新工艺,有效提升了丙烯生产效率,变革了丙烯生产技术,为推动化工过程的绿色低碳转型,助力实现“双碳”目标提供了新的研究思路。

本研究得到了科技部重点研发项目、国家自然科学基金和中国石油合作研发项目等的资助。

原文链接:
https://www.science.org/doi/10.1126/science.adi3416

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